Studio dell’aerosol urbano mediante misure spettrali e multiangolari

Roma, 26 ottobre 2010

Autore: Cecilia TirelliTutor: Marco Cacciani

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Introduzione

Nel corso del secondo anno di dottorato:

• studio per la simulazione dei parametri microfisici e ottici dell’aerosol atmosferico in ambiente urbano sfruttando misure multiangolari.

individuare le possibilità e le caratteristiche ottimali di misura di un sistema (LIDAR bistatico) che sfrutti le proprietà diffusive degli aerosol per la stima delle loro proprietà ottiche e della loro distribuzione verticale nel boundary

layer urbano.

• sviluppo calibrazione del radiometro MFRSR in ambiente urbano.

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Aerosol urbanoCon aerosol urbano si intende il tipo di aerosol che caratterizza luoghi con un’alta concentrazione di inquinamento di origine antropogenica.

Le maggiori fonti di produzione di questo tipo di aerosol sono infatti:

• industrie • zone residenziali• traffico automobilistico• incendi • attività agricole

E le sostanze che lo caratterizzano si possono raggruppare in 3 classi:

• soot (sostanze carbonacee, sostanze organiche insolubili, cenere)• water-soluble (nitrati, solfati e sostanze organiche solubili )• dust-like (materiale rimanente)

I mixing ratio associati a queste tre classi sono rispettivamente 0.4055, 0.5945, 1.66 x 10-7 mentre la densità di particelle varia da luogo e stagione.

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Nell’ultimo ventennio l’urbanizzazione è raddoppiata (80% della popolazione vive in città o megalopoli) per questo è importante e necessario indagare i seguenti temi:

• studio delle proprietà microfisiche e ottiche, della distribuzione spaziale, densità di concentrazione e fenomeni di trasporto degli aerosol nei canyon urbani.

• comprensione delle forti interazioni tra la micrometeorologia urbana e l’inquinamento dell’aria per adattare a ciò le politiche sulla qualità dell’aria.

• indagine sulle conseguenze degli effetti combinati di isole di calore urbano e inquinamento sulla dinamica e chimica della mesoscala e sul clima regionale e globale.

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SISTEMA PER MISURE MULTIANGOLARI

Simulazione di parametri microfisici ed ottici dell’aerosol atmosferico tramite dati di

diffusione angolare

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Procedura simulazioni

E’ stato sviluppato un programma in grado di simulare utilizzando la teoria di Mie l’interazione tra la radiazione elettromagnetica ad una lunghezza d’onda definita ed un insieme di particelle sferiche (codice di Oxford).

Nel programma vengono definite dall’utente (dati di input):

le caratteristiche microfisiche delle particelle:

• densità di particelle• deviazione standard della distribuzione dimensionale• raggio modale• parte reale ed immaginaria dell’indice di rifrazione

la lunghezza d’onda della radiazione incidentegli angoli di misura della radiazione diffusa

La distribuzione dimensionale viene considerata lognormale trimodale, quindi le caratteristiche microfisiche vengono definite per ognuno dei tre modi (fine, accumulation, coarse)

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Il programma fornisce all’utente (dati di output):

distribuzione dimensionale totalele proprietà ottiche delle particelle:

• coefficiente di estinzione βe [m-1]• coefficiente di diffusione βs [m-1]• coefficiente di retrodiffusione βb [m-1 sr-1]• funzione di fase P(θ)• parametro di asimmetria g• albedo di singolo scattering w• funzioni intensità di diffusione i1 e i2

densità numerica [cm-3]densità superficiale [m2 m-3]densità di volume [m3m-3]

I valori sono calcolati per ognuno dei singoli modi e per l’insieme di particelle totale.

Dati output

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In tutte le simulazioni svolte sono state considerate:

• lunghezza d’onda radiazione incidente: 532nm

• angoli di diffusione: da 0o a 180o a step di 5°

• deviazione standard SD per modo: 1.450 (fine),1.620 (accumulation)1.140 (coarse)

• raggio modale: 0.07 µm (fine), 1.24 µm (accumulation),5.30 µm (coarse)

Gli altri parametri di input sono stati fatti variare.

Valori di input fissi

I valori delle proprietà microfisiche degli aerosol sono

stati scelti considerando un aerosol urbano standard

(D’Almeida)

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Simulazioni effettuate

1. Calcolo della funzione di fase per angoli di diffusione tra 0o e 180o per ognuno dei tre modi dimensionali delle particelle.(composizione aerosol 50% soot e 50% water soluble)

2. Variazione del mixing ratio dei due componenti principali e più significativi per il comportamento ottico delle particelle (soot s e water soluble ws: 0<P(%)s,ws<100).

valutazione della variazione della funzione di fase associata per ognuno dei tre modi separatamente

Calcolo del rapporto ([P(θο)\P(180o)]-1)

stima rozza dell’errore nel calcolo delle costanti strumentali equazione Lidar

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Analisi dei dati• Differenza massima tra i due valori estremi studiati (∆):

modo fine e di accumulazione: ∆ =0.1 per θ=130°modo coarse: ∆ = 0.04 per 120o< θ <180o

• Variazione percentuale massima tra i valori più estremi di composizione rispetto al valore medio del rapporto (P(θο)\P(180o)]-1) (ε):

modo fine e di accumulazione: ε=25%modo coarse: ε=50%

• Indice di rifrazione delle particelle soot (1.75-0.440i) water-soluble (1.53-0.006i)

differiscono in modo particolare nella loro parte immaginaria (assorbimento).

La variazione delle percentuali dei due principali componenti dell’aerosol urbano non influisce significativamente sul comportamento della funzione

di fase

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3. Composizione fissa della miscela di aerosol (50% soot e 50% water soluble), a cui è associato il relativo valore di indice di rifrazione (m=1.64-0.223i).

Calcolo funzione di fase totale variando il numero totale di particelle appartenenti ai tre modi:

a) - numero totale di particelle del fine mode fisso a 0.99- rapporto tra il numero totale di particelle per accumulation e coarse mode variabile

b) - numero totale di particelle del fine mode variabile da 0.99 a 0.6

- rapporto tra il numero di particelle per accumulation e coarse modefisso (rapporto 4:1)

Nuove simulazioni: calcolo funzione di fase totale

321

332211 )()()()(

scascasca

scascascaTOT

PPPP

ββββϑβϑβϑ

ϑ++

++=

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(a) Funzione di fase totale

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(a) Rapporto PTOT(θο)\PTOT(180o)[P

(θo )

\P(1

80o )

]-1

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(b) Funzione di fase totale

15

(b) Rapporto PTOT(θο)\PTOT(180o)[P

(θo )

\P(1

80o )

]-1

[P(θ

o )\P

(180

o )]-

1

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Analisi dei dati

La differenza massima tra i valori estremi della funzione di fase totale è:

- ∆=0.12 a θo=80o mantenendo fisso il numero di particelle fini- ∆=0.010 a θo=80° per numero di particelle fini variabile

Variazione percentuale tra i valori più estremi di composizione rispetto al valore medio del rapporto ([(P(θo)\P(180o)]-1) (ε):

- ε=40% a θo=80o mantenendo fisso il numero di particelle fini- ε=3% a θo=80o per numero di particelle fini variabile

La funzione di fase totale ha una variazione non significativa al variare della composizione dimensionale delle particelle

della miscela di aerosol.

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Conclusioni

• Stima delle proprietà microfisiche degli aerosol tramite misure di P(θ) e confronto con valori P(θ) simulati.

Variabilità P(θ) tale da rendere necessario l’utilizzo di uno strumento di misura con una elevata sensibilità

• Studio sul profilo di densità dell’aerosol urbano nei canyon cittadini

Possibilità di utilizzo di un sistema a minor sensibilità

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MFRSR

Studio per la calibrazione del radiometro MFRSR in ambiente urbano

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Misura:• irradianza solare totale e diffusa a 6 lunghezze d’onda (415.6, 495.7, 614.6, 672.8, 868.7, 939.6 nm);• radiazione solare diretta.

Sviluppo di una procedura calibrazione

calcolo dei valori assoluti di irradianza spettrale e spessore ottico affidabili

lnv0

ln(I/I0)=ln(v/v0)=-mτ

lnv

m=secθ0

•• •

••

•

Calibrazione: si utilizza il metodo di Langley basato sull’applicazione della legge di Lambert-Beer: Iλ=Iλ0 exp (-m τλ)

sensoresensore

bandabanda

Linearizzando l’equazione e riportando la variazione del ln V al variare della massa ottica m (LANGLEY

PLOT) si ottengono τ e V0.

AODAOD

massa ottica relativamassa ottica relativairradianzairradianza alla superficiealla superficie

Radiometro MFRSR

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La calibrazione di Langley si basa su:

• stabilità dello spessore ottico durante il periodo di misura• assenza di nuvole.

Calibrazione in ambiente urbano: e’ stato sviluppato un algoritmo che individua i grafici di Langley con una distribuzione dei punti tale da soddisfare appropriati criteri di selezione.

Il programma di analisi dati dell’MFRSR fornisce:

• valori del numero di punti disponibili per la regressione lineare• il numero di punti usati, • lo spessore ottico, • i valori di V0 corretti per la distanza Terra-Sole• la deviazione standard dei punti rispetto alla retta della regressione lineare.

Per la calibrazione lo strumento viene generalmente portato in siti di alta montagna, dove le condizioni sono ottimali.

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MFRSR-Uniroma Dall’analisi dei risultati riportati è evidente un andamento oscillante

interannuale dei valori di V0, comune a tutti i canali, la cui

causa non è nota.

Scelta dei valori di Vo utili imponendo soglie sui valori di:

- numero di punti- deviazione standard punti- spessore ottico

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MFRSR-Enea

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Confronti Uniroma-Enea (2007)

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Confronti Uniroma-Enea (2008)

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Confronti Uniroma-Enea (2009)

I risultati mostrano che i valori medi mensili di AOT differiscono di al massimo 0.03, valore che

rientra nell’errore di misura

Questo metodo di calibrazione è applicabile a misure in sito urbano, con il notevole vantaggio

di evitare lo spostamento frequente dello strumento in siti di alta montagna.

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Sviluppi futuri

Analisi dei parametri più significativi per lo studio delle proprietà diffusive degli aerosol effettuando nuove simulazioni

Sviluppo di un algoritmo per ricavare profili verticali di densitàdegli aerosol attraverso misure combinate con lidar bistatico e monostatico

Studio caratteristiche tecniche della strumentazione e geometria ottimale del sistema di misura che si intende progettare.

Applicazione metodo di calibrazione dati nuovi e storici

Analisi dei dati calibrati:

- confronti dei valori di spessore ottico stimati con altri strumenti attivi e passivi. (Lidar,fotometro)

- stima caratteristiche particelle aerosol atmosferico

(coefficiente di Angstrom)

Sistema multispettraleSistema multiangolare

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Partecipazione a convegni e pubblicazioni:

S. Corradini, C. Tirelli, G. Gangale, S. Pugnaghi, E. Carboni. “Theoretical study on SO2 and ash volcanic plume retrievals using ground TIR camera. Sensitivity analysis and retrieval procedure developments”. IEEE Transactions on Geoscience and Remote Sensing, 2010.

V. Ciardini, M. Cacciani, G. Casasanta, T. Di Iorio, L. Di Liberto, A. di Sarra, D. Fuà, C.Tirelli. “ Studio delle proprietà ottiche dell’aerosol troposferico nel sito urbano di Roma tramite l’utilizzo combinato di misure LIDAR da terra e da satellite”. Convegno Environment,Including Global Change - Palermo 5-9 ottobre 2009. (Poster)

C. Tirelli, M. Cacciani, G. Casasanta, V. Ciardini, T. Di Iorio, A. di Sarra, D. Fuà. “Studio per la calibrazione del radiometro MFRSR in ambiente urbano e stima dello spessore ottico dell’aerosol.”Convegno Environment, Including Global Change - Palermo 5-9 ottobre 2009. (Poster)

28

• Barnes J.E, Parikh N.C., Kaplan T., Boundary layer measurements with a bistatic CCD camera lidar.

• Crutzen P., New directions: the growing urban heat and pollution ‘island effect’-impact on chemistry and climate. Atmospheric environment 38, 3539-3540, 2004

• Chazette P., Randriamiariosoa H., Sanak J., Couvert P., Optical proprierties of urban aerosol from airborne and ground-based in situ measurements during the Etude et Simulation de la Qualitè de l’air en Ile de France (ESQUIF) program, Journal of Geophysical research, vol.110, 2005

• D’Almeida G.A, Koepke P., Shettle E.P., Atmospheric aerosols. Global Climatology and RadiativeCharacteristics. A Deepak publishing 1991

• Dupont E., menut L., Carissimo B., J. Pelon, Flamant P., Comparison between the atmospheric boundary layer in Paris and its rural suburbs during the ECLAP experiment. Atmospheric environment 33, 1999.

• Liu K.N, An introduction to Atmospheric Radiation, Elsevier Science , 2002

• Liu C., Barth M.C., Leung D.Y.C, Large-eddy simulation of flow and Pollutant Transport in street canyons of different Building Height to street width ratios. Journal of applied metereology, vol 23, 2004

• Ma L. , Measurement of aerosol size distribution function using Mie scattering-Mathematical considerations, Journal of Aerosol Science, vol. 38, pp. 1150-1162, 2007.

• Meki K., Yamaguchi K., Li X., Saito Y., Kawahara T. D., Nomura A., Range-resolved bistatic imaging lidarfor the measurement of the lower atmosphere, Optics Letters , vol. 21, 1996.

Bibliografia essenziale

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• Ray P. E., Devara P. C. S., Pandithurai G., Maheskumar R.S., Dani K. K., Some atmospheric aerosol characteristics as determined from laser angular scattering measurements at a continental urban station, Atmosfera, 2003

• Reagan J. A., Byrne D. M., Herman B. M., Bistatic LIDAR: A Tool for Characterizing Atmospheric Particulates: Part I-The Remote Sensing Problem, IEEE Transactions on Geoscience and Remote Sensing, vol. ge-20, no. 3, July 1982.

• Reagan J. A., Byrne D. M., Herman B. M., Bistatic LIDAR: A Tool for Characterizing Atmospheric Particulates: Part II-The Invers Problem, IEEE Transactions on Geoscience and Remote Sensing, vol. ge-20, no. 3, July 1982.

• Sarrat C., Lemonsu A., Masson V., Guedalia D., Impact of urban heat island on regional atmospheric pollution, Atmospheric environment, vol.40, 2006.

•• Zhao F., Gong Z., Hu H., Tanaka M., Hayasaka T., Simultaneous determination of the aerosol complex index of refraction and size distribution from scattering measurements of polarized light, Appl. Opt., vol. 36, n. 30, 1997.

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Sistema di misura in progetto

dz

D

R

dθ

θ

α

Laser beamD

dz

θ

α

R

11 µm x 13 µmPIXEL SIZE

8.8 mm-6.6 mmACTIVE AREA

< 10 nmFILTER

50 degFOV

ICCDCAMERA

linearPOLARIZATION

0.5 mradBEAM DIVERGENCE

10 HzREPETITION RATE

20 nsecPULSE LENGHT

1064 e 532 nmWAVELENGHTS

Nd:YagLASER

L’enegia Er, ricevuta da un pixel con un FOV di dθ, da una altezza z, ad una distanza R dalla camera è data da:

( )D

dzTATEE atmzatmrLr

ϑϑβηθ ,)( =2R

dzD

d=

ϑ

La migliore risoluzione si ha per quote basse, all’aumentare della quota la risoluzione peggiora. (Ideale per misure strati bassi del boundary layer)

dθFOV

FOV

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Calcolo del rapporto P(θο)\P(180o)

E’ stato calcolato inoltre il rapporto tra la funzione di fase calcolata per gli angoli di diffusione considerati e quella relativa alla retrodiffusione ([P(θο)\P(180o)]-1)

Per poter ricavare β(θο) con un lidar bistatico è necessario calibrare lo strumento utilizzando una misura di coefficiente di retrodiffusione β(180ο) ottenuta con un lidar monostatico. Si utilizzerà questa relazione:

Inserendo questo valore nell’equazione lidar bistatico:

Si otterranno le costanti strumentali che saranno utilizzate per ricavare i valori di β(θο) per tutti gli angoli di misura.

( )D

dzTATEE atmzatmrLr

ϑϑβηθ ,)( = 2Rdz

Dd

=ϑ

P(θο)\P(180o) fornisce un valore indicativo dell’errore che commetto nel ricavare tali costanti

So

oo

Mo

B zzz

=

),180()(),180(),(

βϑββϑβ

Relazione tra la funzione di fase P(θ) e il coefficiente di

diffusione β(θ) :β(θ) = P(θ) βs /4π