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Carlo-Maria Castellani, Paolo Battisti ENEA - Istituto di Radioprotezione Via dei Colli 16 – BOLOGNA - [email protected] CHERNOBYL 25 ANNI DOPO: STUDI, RIFLESSIONI E ATTUALITA’ 21-23 Giugno 2011 Auditorium della Regione FVG Via Sabbadini 31 UDINE Udine, 22 Giugno 2011 SviluppidellemetodologieENEA per la dosimetriainterna 1

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Carlo-Maria Castellani, Paolo BattistiENEA - Istituto di Radioprotezione Via dei Colli 16 – BOLOGNA - [email protected]

CHERNOBYL 25 ANNI DOPO:STUDI, RIFLESSIONI E ATTUALITA’21-23 Giugno 2011 Auditorium della Regione FVG Via Sabbadini 31UDINE

Udine, 22 Giugno 2011

Sviluppi delle metodologie ENEA per

la dosimetria interna

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Finalità e scopo della presentazione

Indicare le più recenti acquisizioni in campo della

dosimetria interna per:

• Attività di misura post-Chernobyl

• Evoluzione delle metodologie di misura per dosimetria

interna

• Evoluzione delle metodologie di valutazione di dose

interna

• Valutazioni dosimetriche su persone rientrate dal

giappone.

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ATTIVITA’ DI MISURA

POST-CHERNOBYL

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ENEA Bologna- Misure Aria – Misure WBC

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11 kBq I-131; 4.8 kBq Te-I-132; 4.3 kBq Cs-137; 2.1 kBq

Cs-134; 4.6 kBq Ru-103; 0.6 kBq Zr-95; 0.2 kBq La-140

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A Bologna

Confronto Bologna - Roma

Confronto Cs/K Chernobyl <–>

Anni 60’

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EVOLUZIONE DELLE METODOLOGIE DI

MISURA PER DOSIMETRIA INTERNA

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Dopo il referendum del 1987, nonostante l’enorme lavoro fatto per

la valutazione dei rischi connessi all’incidente di Chernobyl sulla

popolazione italiana, in ENEA anche la radioprotezione, come le

attività più propriamente legate al nucleare, subisce un declino

progressivo che si protrae fino ai primi anni ’90. Le attività sono

slegate nei vari centri.

- Drastica riduzione degli investimenti e delle risorse

- Perdita di motivazione del personale

- Contrazione delle capacità operative

- Rischio di perdita definitiva delle competenze

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Fase 1 – Pre-IRP

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Misure “in vivo” - Situazione fino al 1993 (pre-IRP)

Sistemi di rivelazione

• 2 WBC a cella interamente schermata con 1

rivelatore NaI(Tl) (Casaccia – Bologna)

• 2 WBC con schermatura parziale con 1

rivelatore NaI(Tl) (WBC da impianto Saluggia -

Trisaia)

• 1 WBC a cella interamente schermata per

misure polmonari a bassa energia con 1

rivelatore Phoswich (Casaccia)

Fantocci calibrazione

• 2 BOMAB per misure whole body

• 3 fantocci a bottiglie per misure whole body

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Tipologie di analisi in uso

• Spettrometria gamma delle urine (8 spettrometri

gamma con rivelatore HPGe tipo p).

• Spettrometria alfa per isotopi del plutonio nelle urine (2

spettrometri alfa (12 celle misura)

• Determinazione attività beta totale urine (1 scintillatore

liquido tipo ultra low level + 1 tipo low level )

• Determinazione uranio nelle urine mediante metodo

fluorimetrico (1 fluorimetro/colorimetro)

• Determinazioni alfa totale nelle urine (3 contatori alfa

totale)

• Determinazione H-3 e C-14 nelle urine (3 contatori beta

totale) (dotazione totale 14 postazioni di conteggio)

Infrastrutture

• 3 laboratori chimica per trattamento/analisi campioni

• 2 laboratori radiochimica per trattamento/analisi

campioni

I metodi di analisi impiegati

erano sostanzialmente rivolti

a soddisfare la sola utenza

interna ENEA per la

sorveglianza fisica di

dosimetria interna.

Misure “in vitro” - Situazione fino al 1993 (pre-IRP)

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Inversione di rotta in ENEA con la nascita nel 1993 dell’Istituto di Radioprotezione che

raccoglie e coordina tutte le attività nel campo esistenti in ENEA.

- ridefinizione dei ruoli: specificità dei laboratori e duplicabilità delle metodiche in

centri diversi.

- accorpamento gestionale e riorganizzazione dei laboratori con riqualificazione delle

attività

- recupero di competenze su metodi di separazione ed analisi, tecniche di misura e

monitotraggio, metodi di valutazione dosimetrica….

- nuova impostazione legata non più alle sole attività interne all’ENEA, ma

progressivamente rivolte anche alle esigenze esterne (servizio).

Obiettivo : lo stesso di IRP: mantenere nel Paese un presidio capace di operare nel

campo della radioprotezione con metodi e tecniche al passo con l’evoluzione tecnico-

scientifica.

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Fase 2 – Nascita dell’Istituto

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Laboratori IRP dopo il 1993

Articolazione dei Laboratori IRP per la misura

della contaminazione interna

• Laboratorio misure in vivo CR Casaccia

• Laboratorio misure in vitro (Radiotossicologia) CR Casaccia

• Laboratorio misure in vivo CR Bologna

• Laboratorio integrato CR Saluggia (misure in vivo ed in vitro)

• Laboratorio integrato CR Trisaia (misure in vivo ed in vitro)

Da metà del 2010 tali laboratori sono riuniti nel “Laboratorio

Integrato per il Monitoraggio e la Misura della Radioattività” (ENEA

IRP MIR).

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Misure “in vivo”

Situazione ad oggiSistemi di rivelazione

• 1 WBC a cella interamente schermata per misure corpo intero o

organo con impiego di 1 rivelatore HPGe (Casaccia)

• 1 WBC a cella interamente schermata per misure corpo intero o

organo con impiego di 1 rivelatore NaI(Tl) (Bologna)

• 2 WBC con schermatura parziale per misure corpo intero con

impiego di 1 rivelatore NaI(Tl) (Saluggia , Trisaia)

• 1 WBC a cella interamente schermata per misure organo (lung) a

bassa energia con impiego di 4 rivelatori HPGe (low energy)

(Casaccia)

• 2 WBC mobili per misure emergenza con rivelatore HPGe.

• 1 WBC mobile per misure emergenza con rivelatore NaI(Tl) (Bologna)

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Misure “in vivo”

MOBILE WBC /ORGAN COUNTER

LOW ENERGY IN VIVO COUNTER (LUNG)

WHOLE BODY COUNTER (single HPGe det.)

LOW ENERGY IN VIVO COUNTER (SKULL)

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Fantocci di calibrazione

L.L. THORSO PHANTOM

Am-241, Uranio, Pu-239

4 - BOMAB (Ref. Man)

Cs-137, K-40 e altri

2 - ANSI THYROID PHANTOM

I-125, I-131

SKULL PHANTOM - Am-241

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Misure “in vivo” – Situazione a oggi

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Valori tipici di MDA per i sistemi di misura in vivo ad alta efficienza in

dotazione al Laboratorio IRP-MIR Casaccia

Misura alta energia (1 rivelatore HPGe coassiale)

• 137Cs = 30 Bq nel corpo intero (1200 s)

• 60Co = 20 Bq nel corpo intero (1200 s)

• 131I = 3 Bq in tiroide (900 s)

Misura bassa energia (4 rivelatori HPGe tipo low energy)

• 241Am = 7 Bq nel polmone (1800 s)

• 241Am = 2 Bq nel cranio (1800 s)

• 239Pu = 1500 Bq nel polmone (1800 s)

• 238U (via 234Th)= 50 Bq nel polmone (1800 s)

Misura bassa energia (1 rivelatore HPGe tipo low energy)

• 125I = 2 Bq in tiroide (conteggio 300 s)

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Misure “in vitro” – Situazione a oggi

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Sistemi di rivelazione

• 4 spettrometri alfa (dotazione totale 30 celle

misura)

• 4 spettrometri gamma a pozzetto con rivelatore

HPGe tipo p

• 5 spettrometri gamma a pozzetto con rivelatore

HPGe tipo n

• 3 scintillatore liquido tipo ultra low level

• 1 scintillatore liquido tipo low level

• 3 contatori alfa e beta totale (dotazione totale 24

postazioni di conteggio)

• 1 spettrometro di massa tipo ICP

Infrastrutture

• 6 laboratori chimica per trattamento/analisi

campioni

• 3 laboratori radiochimica per trattamento/analisi

campioni

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Misure “in vitro” – Situazione a oggi

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Tipologie di analisi in uso

• Determinazione dei radioisotopi gamma emettitori

nelle urine mediante spettrometria gamma

• Determinazione mediante spettrometria alfa della

attività di isotopi dell’U e dei transuranici (238Pu, 239 +

240 Pu, 241 Am, 244 Cm) nelle urine e nelle feci

• Determinazione mediante spettrometria alfa attività di 210 Po in urine

• Determinazione mediante scintillazione liquida

dell’attività di 226Ra nelle urine.

• Determinazione attività beta totale urine.

• Determinazione attività di 90Sr nelle urine.

• Determinazione attività di 210Pb nelle urine.

• Determinazione attività di 3H e 14C nelle urine.

• Determinazione mediante ICP-MS della concentrazione

in massa di Uranio (238U e 235U) e Torio (232Th) nelle

urine.

• Determinazione attività alfa e/o beta totale in campioni

muco nasale.

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Misure “in vitro” – Valori tipici di MDA

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Ottenuti coi protocolli di analisi adottati dai Laboratori IRP

per alcuni dei radionulidi di maggior interesse in

dosimetria interna:

• 137Cs - 60Co = 0.5 Bq/L urine (spettrometria gamma)

• 241Am - 239/240Pu = 0.2 mBq/L urine (spettrometria alfa)

• 241Am - 239/240Pu = 0.3 mBq/campione feci (spettrometria alfa)

• 210Po = 0.5 mBq/L urine (spettrometria alfa)

• 226Ra = 2 mBq/L urine (Conteggio di scintillazione liquida)

• 3H = 500 Bq/L urine (Conteggio di scintillazione liquida)

• 90Sr/90Y = 0.1 Bq/L urine (conteggio Cherenkov)

• 238U = 5 ng/L urine (Spettrometria di massa ICP-MS)

• 238U = 0.3 mBq/L urine (spettrometria alfa)

• 238U = 0.3 mBq/campione feci (spettrometria alfa)

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Misure “in vitro” – Qualificazione

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Metodologie adottate per la

riqualificazione dei laboratori:

•Revisione di vecchi protocolli di analisi.

•Ove necessario, applicazione di nuovi metodi

e/o protocolli di analisi.

•Implementazione di analisi su altri radionuclidi

della stessa tipologia di quelli analizzati.

•Intercalibrazione fra i diversi laboratori IRP-

MIR operati nei 3 centri ENEA (Saluggia,

Casaccia, Trisaia).

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Misure “in vitro” – Qualificazione

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Qualificazione attraverso la

partecipazione regolare a

campagne di interconfronto

annuali promosse dalla

associazione PROCORAD, per i

diversi radioisotopi e le diverse

matrici biologiche .

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EVOLUZIONE DELLE METODOLOGIE DI

VALUTAZIONE DI DOSE INTERNA

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Interconfronti dei sistemi WBC in Italia

• Nel 1991 veniva promosso a cura di ENEA il coordinamento MIDIA dei

WBC operanti in Italia. La necessità era emersa relativamente alla

divulgazione di misure di attività nel corpo intero a seguito dell’evento

Chernobyl con richieste di valutazione della affidabilità delle stesse.

• Nel 1992 : Prima campagna Italiana di calibrazione / interconfronto dei

WBC : 2 fantocci BOMAB utilizzati.

• Da Nov. 1994 a Maggio 1995 : Seconda campagna di interconfronto :

unico fantoccio BOMAB ad attività incognita. 17 centri WBC partecipano.

Definizione di procedura per valutazione della minima attività rilevabile.

• Nel Settembre 1995 interconfronto WBC Italia-Ungheria su 3 taglie

diverse mediante fantoccio a bottiglie “POK” : 12 partecipanti, 3

ungheresi, 8 Italiani e 1 JRC (EU) : valutazioni su fantoccio da 21 kg, 53 kg

e 74 kg.

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Interconfronti su metodi di valutazione di dose

• In ambito MIDIA si sente l’esigenza di effettuare un primo interconfronto Italiano sulla

valutazione di dose interna. Deciso nell’Ottobre 1995 . 4 casi di studio : Cs-137, Co-60, I-131

cronico e I-131 ingestione ripetuta.

• Interconfronto IAEA su metodologie di dose interna : Sett. 1996 – Luglio 1998: Progetto di

ricerca promosso da IAEA per stati membri : 9 casi di studio e partecipazione Italiana da

parte di ENEA (IAEA – TECDOC – 1071).

• Censimento Italiano 1997 su modalità di effettuazione valutazione di dose interna : 9 centri

WBC hanno risposto sulle modalità di valutazione di dose dei controlli di routine e speciali.

• Terzo interconfronto Europeo : 12 partecipanti Italiani e 50 partecipanti in totale. Workshop

organizzato a Weimar 1999. 7 casi di studio con massimo 43 risposte. Grande variabilità dei

dati dovuti a applicazione di diversi modelli del polmone: ICRP 30 o ICRP 66.

• Interconfronto sulla valutazione di dose interna in Italia (2000) : Workshop finale il 30

Ottobre 2001 : 19 partecipanti, 5 casi di studio , 9 sottocasi.

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Linee guida

• Attività di Redazione delle Linee Guida IDEAS : Da 2001 a 2005

(FZKA 7243).

• IDEAS/IAEA Intercomparison exercise (per verificare l’applicazione

delle linee guida IDEAS : verifica sul campo. Riduzione della

variabilità rispetto all’interconfronto 3° di EURADOS. 6 casi di studio,

workshop finale dal 20 Aprile 2005. (IAEA-TECDOC-1568)

• Attività CONRAD in dosimetria interna da 2005 a 2008. Revisione di

parti del rapporto delle Linee guida IDEAS.

• Corso EURADOS/IAEA : associato a interconfronto su casi finali (Feb.

2009).

• Revisione delle linee guida IDEAS su valutazione di dose interna

(attività del Work Package 7 di EURADOS)(fine 2011).

• Proposta di EC per sviluppo futuro di un documento di riferimento

“Technical reccomendation for monitoring individuals

occupationally exposed to internal radiation”, tipo RP-160.

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Standard ISO 27048

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Introdotta per la prima volta la valutazione

dell’incertezza sulla dose valutata dovuta a :

•incertezza di misura dei bioassay

•incertezza nell’effettivo tempo di introduzione

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Incertezze in dosimetria interna

Report NCRP 164: sulla determinazione della incertezza

connessa alle valutazioni di dose interna

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Attività di Formazione in dosimetria interna

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Ottobre 2004

Novembre

2007

Febbraio 2009

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VALUTAZIONI DOSIMETRICHE SU

PERSONE RIENTRATE DAL GIAPPONE

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Ipotesi dosimetriche per i rientrati dal Giappone

• Fase del contaminante : per I-131 non differenza

fra gas e particolato (diversità di intake ma non di

dose efficace) .

• Area geografica : Tokio.

• Tempo di esposizione: il 15/3/11 ore 12 locali.

• 4 classi di età : 5 , 10, 15 anni e adulto.

• Sensibilità misure tiroidee : MDA = 3 Bq

• Primo soggetto misurato: contaminazione

superficiale importante: presenza misurabile di

Te-132 e I-132

• 2° misura dopo doccia: Te-I-132 non più

misurabile e I-131 ridotto → contaminazione dei

capelli importante.

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Rapporti isotopici per altri radioisotopi per termine sorgente dall’11 al 22

Marzo come stimato da IRSN al 22/3/2011 (perc. > 0.5%)

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Misure della tiroide e dosi efficaci impegnate

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IDClasse

età

Data misura in

tiroide

Giornida

15/3/11

Attività in Tiroide

(Tmis=15 min)

(Bq)

Dev.St.(%)

Dose efficace

impegnata(µµµµSv)

Dose equivalente

impegnata in tiroide (µµµµSv)

C1 Adulto 17-Mar 2 105 13% 9 189

C14 Adulto 29-Mar 15 24 10% 7 150

C34 10 anni 29-Mar 15 4 25% 3 59

C58 5 anni 29-Mar 15 9 33% 17 330

C65 Adulto 29-Mar 15 19 11% 6 120

C92 Adulto 30-Mar 16 11 18% 4 74

C94 15 anni 30-Mar 16 9 22% 5 93

C96 15 anni 30-Mar 16 11 27% 6 110

C97 Adulto 30-Mar 16 < 3 - < 1 < 20

C132 15 anni 30-Mar 16 7 14% 4 73

B1 Adulto 24-Mar 9 142 9% 24 490

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Incremento di dose per altri radioisotopi (perc. > 0.5%)

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Conclusioni sugli svuiluppi della dosimetria interna

• Riorganizzazione delle attività di misura in ENEA con

riqualificazione dei laboratori, anche per utenze esterne.

• Promozione delle attività di interconfronto sulle misure

WBC : coordinamento MIDIA (fino al 1995)

• Progressivo interessamento alla valutazione di dose,

promozione nel tempo degli interconfronti in Italia e in

Europa.

• Sviluppo delle linee guida IDEAS e non solo (in progress).

• Attività di formazione dal 2004.

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Conclusioni sulle valutazioni di dose per rientrati dal Giappone

• Scelta della misura in tiroide come misura elettiva nel caso da

contaminazione interna da I-131: non misure di urine, effettuate in

stretta connessione con il drastico decremento nei primi 4 giorni dopo

l’esposizione.

• Dosi efficaci impegnate da inalazione di I-131 inferiori a 25 µSv. Dosi

impegnate in tiroide inferiori a 0.5 mSv.

• La stima di dose basata sui rapporti isotopici valutati alla sorgente o

mediante deposizione al suolo a 30 km dal rilascio : aumenta di 32% la

dose efficece impegnata (minimo + 26% per bambini 5 anni) .

• Le ultime misure WBC effettuate in Casaccia indicano che le persone

ritornate dalla stessa area (Tokio) dopo esposizione durata almeno un

mese a ingestione degli isotopi del cesio con gli alimenti, hanno fatto

riscontrare un valore del Cs-137 al corpo intero al di sotto della minima

attività rilevabile, pari a 30 Bq.

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Sviluppo delle metodologie ENEA per la dosimetria

interna

Grazie per l’attenzione,

anche da parte del

mio collega Paolo Battisti

Carlo-Maria CastellaniCoordinamento attività di valutazioni e sorveglianza di radioprotezioneENEA - Istituto di Radioprotezione [email protected]

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