Multi-time source apportionment Un approccio avanzato per ... · • Vantaggio dell’approccio...

Multi-timesourceapportionmentUnapproccioavanzatoperl’identificazionedellesorgenti

diparticolatoatmosfericoaMilano

A.C.Forello,V.Bernardoni,G.Calzolai,D.Massabò,F.Lucarelli,S.Nava,R.Pileci,P.Prati,S.Valentini,G.Valli,R.Vecchi

PM2018,Matera,23/05/2018

Multi-timesourceapportionment:• Modelloarecettoreavanzato(ME-2script,Paatero 1999)• Apporzionamento dellesorgentiapartiredadatisperimentali

adiversarisoluzionetemporale(oraria,giornaliera…)



Principalevantaggio:

Informazionetemporale(campagneosservativeintensive)

Campioniadaltarisoluzionetemporale

1settimanaestiva 1settimanainvernale

PM10



Principalevantaggio:

Informazionetemporale(campagneosservativeintensive)

Dettagliocomposizionale(disponibilitàsuperiodipiùlunghi)

Campioniadaltarisoluzionetemporale Campioniarisoluzionetemporaleminore

1settimanaestiva 1settimanainvernale

PM10

EsempiodichiusuradimassasudatigiornalieriestividiPM10aMilano

Multi-timesourceapportionment (Zhouetal.,2004 ;Ogulei etal.,2005) :

!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671

• Main equation:


X:datisperimentaliF:profilideifattoriG:contributideifattoriE:residuiP:#fattori

• Main equation:

!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671



• Main equation:

OUTPUT

!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671



“Adjustment factors”perspeciereplicatecondiverserisoluzionitemporali

Intervallotemporalerelativoalcampiones

• Main equation:

OUTPUT

!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671



23 + 1, -− 23, - = 0 + <3

• Main equation:

• Equazionediregolarizzazione:

OUTPUT“Adjustment factors”perspeciereplicatecondiverserisoluzionitemporali


!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671



23 + 1, -− 23, - = 0 + <3

• Main equation:

• Equazionediregolarizzazione: Minimizzazionedellafunzioneoggetto:

= =++5"#>"#

8?

@01

A

701

+++5′"#>′"#

8?

@01

A

701

Qmain Qaux (regolarizzazioneeeventualiconstrain)

OUTPUT

N:#campioniM:#specie(variabili)σ:incertezzesuidatisperimentali

“Adjustment factors”perspeciereplicatecondiverserisoluzionitemporali


!"# = 1

'"2 − '"1 + 1+,-#

.

/01

+ 23-4# + 5"#

678

90671

Applicazioneaundataset adiversarisoluzionetemporale:

• Sito:TettodelDipartimentodiFisicadell’UniversitàdegliStudidiMilano(fondourbano)à Sorgentelocale:lavoridicostruzione

• Periododicampionamento:Estate(Giu-Lug)eInverno(Nov-Dic)2016

Applicazioneaundataset adiversarisoluzionetemporale:

• Sito:TettodelDipartimentodiFisicadell’UniversitàdegliStudidiMilano(fondourbano)à Sorgentelocale:lavoridicostruzione

• Periododicampionamento:Estate(Giu-Lug)eInverno(Nov-Dic)2016

• Strumentazione:- Streaker sampler:fine+coarse arisoluzione

oraria;- Campionatoresequenzialesufiltro47mm:

PM10conrisoluzione24ore inestate,12oreininverno;

- MAAP:EBCarisoluzioneoraria;- OPC:classidimensionaliarisoluzioneoraria

• Tecnicheanalitiche:- PIXE:elementiNaà Pb- ED-XRF:elementiNaà Pb- TOT(NIOSH-870):EC,OC- IC:SO4

2-,NO3-

- Analisigravimetrica:concentrazioniinmassa

…MAPRIMAPARTIAMODAIDATISPERIMENTALI:Altarisoluzionetemporaleà Riconoscereepisodiaventitempicaratteristici

dell’ordinedell’ora

• NettadecrescitaS fine(� fattore3in3ore)durantepiccodiS coarse• PiccoS coarse incorrispondenzadipiccoNa,MgeCl



Mg/Na� 0.18Cl/Na� 0.38Aged sea salt

DEFGHI7J

DE.?1K� 90%




Mg/Na� 0.18Cl/Na� 0.38Aged sea salt

DEFGHI7J

DE.?1K� 90%

Avvezionedimassad’ariamarina(13Luglio2016)




Pre-evento:10-13/07Sud-ovest Post-evento:

13-16/07Nord NOAAHYSPLITMODEL–

TRAJECTORYFREQUENCIES

%provenienzamassad’aria>90%

- Vento� 4.4m/s,� 240�- UR� 70%pre-evento� 35%durante l’evento


Milano

Milano

Pre-evento:10-13/07Sud-ovest Post-evento:

13-16/07Nord NOAAHYSPLITMODEL–

TRAJECTORYFREQUENCIES

%provenienzamassad’aria>90%

Eventodifficilmenterilevabilecondatimediatisu12-24ore!

Nettadiminuizione particelledidimensione<1Lmcircaà SOSTITUZIONEMASSAD’ARIA

- Vento� 4.4m/s,� 240�- UR� 70%pre-evento� 35%durante l’evento


Milano

Milano

Riconoscereepisodiesorgentitramiterapportotraspecietraccianti:

27/11h01- 06


27/11h01- 06

K/Si� 0.36Al/Si� 0.26

K/Si� 2.03Al/Si� 0.28


27/11h01- 06

Sorgenteinvernale perK,collegataaEBCà Biomass burning:

K/Si� 0.36Al/Si� 0.26

K/Si� 2.03Al/Si� 0.28


• 386 campioniPM10:

328campioniorari(161estivi;167invernali)58campioniaminorerisoluzionetemporale

- 29campioni24ore(estivi)- 29campioni12ore(invernali)

DATASET




• 18variabiliutilizzate:Massa,Na,Mg,Al,Si,S,K,Ca,Cr,Mn,Fe,Cu,Zn,Pb,EBC,OC,NO3

-,Levoglucosano

DATASET





-,Levoglucosano

Conc.inmassaPM10orariefornitedaOPC

DATASET





-,Levoglucosano

Conc.inmassaPM10orariefornitedaOPCTrattamentotramitecurvadicalibrazioneconoffsetperiperiodidiinteresse

y =1.003x;R2 =0.93

DATASET

RisultatipreliminariMulti-time:





-,Levoglucosano

Conc.inmassaPM10orariefornitedaOPCTrattamentotramitecurvadicalibrazioneconoffsetperiperiodidiinteresse

y =1.003x;R2 =0.93

DATASET

8Fattori:Nitrate,Re-suspended dust,Sulphate,Traffic,Constructionworks,

Biomass burning,Industry,Aged sea salt



7Fattori:MixtraRe-suspended dust eConstructionworks (Bernardonietal.,2011)

9 Fattori:8F+Pb-rich (industriale?)

Fattoreunico



Alcunestatistichedellasoluzione:• VariazioneQ tra10run:0,8%• |Residui|>3:4punti(su5964)• R2 >0.70eccettoPb(0.11)

Continuation Run (dQ 3%):Implementazionedeiseguenticonstrain:• Pullupmax KeLevonelprofiloBiomass Burning• Pulldownmin EBCnelprofiloSulphate

7Fattori:MixtraRe-suspended dust eConstructionworks (Bernardonietal.,2011)

9 Fattori:8F+Pb-rich (industriale?)

Fattoreunico

8Fattori

Principalitraccianti(EVF>30%)

MN O -# = ∑ 23-,-# /"3#A901

∑ (∑ 23ℎ,ℎ# + |53#|)/"3#.V01

A901

(Crespietal.,2016)

BOOTSTRAP • 100run convergenti;• Mapping minimodeifattori:95%• Soluzionemoltostabilepertraccianti

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Massa Na Mg Al Si S K Ca Cr Mn Fe Cu Zn Pb EBC OC NO3

Levogluc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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(Crespietal.,2016)

• 100run convergenti;• Mapping minimodeifattori:95%• Soluzionemoltostabilepertraccianti

Nitrate

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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Re-suspended dust

Sulphate ●

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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Traffic

BOOTSTRAP

Constructionworks Biomass burning

Industry Aged sea salt

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04 ●

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Levogl

uc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04

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Levog

luc

1e−08

1e−05

1e−02

1e+01

1e+04●

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(Crespietal.,2016)

BOOTSTRAP

APPORZIONAMENTO

APPORZIONAMENTO

Amatoetal.,2016:Aged sea salt 2%

- Piccodiavvezionemarina(13Luglio)� 45%dellamassatotale;- Altrieventiinvernali� 20%;� 50%;àMassed’ariadifferenti(tendenzialmentepiùpulite)chesisostituisconoaquellalocale

APPORZIONAMENTO

Amatoetal.,2016:Aged sea salt 2%

- Campagnediduratalimitatarispettoaltotaleannualeà Pocorappresentativedellamediaannualepersorgentiepisodiche

Conclusioni:• Vantaggiodell’approcciomodellisticoavanzatomulti-time:Utilizzodeidatisperimentaliconrisoluzionetemporaleoriginaleà nonc’ènecessitàdimediareidati,perdendoinformazionitemporali

importanti

• ImplementazionenelloscriptdiBOOTSTRAP(Crespietal.,2016):Strumentoutileperverificarelarobustezzastatisticadeirisultati

• TentativodiutilizzodellamassaorariaOPCopportunamentericalibrata,conrisultatipromettenti

Conclusioni:• Vantaggiodell’approcciomodellisticoavanzatomulti-time:Utilizzodeidatisperimentaliconrisoluzionetemporaleoriginaleà nonc’ènecessitàdimediareidati,perdendoinformazionitemporali

importanti

• ImplementazionenelloscriptdiBOOTSTRAP(Crespietal.,2016):Strumentoutileperverificarelarobustezzastatisticadeirisultati

• TentativodiutilizzodellamassaorariaOPCopportunamentericalibrata,conrisultatipromettenti

Prospettive:• Implementazionediconstrain perridurrel’ambiguitàrotazionale;adesempio

equazionedibilanciodimassa,dibilancioionico…• Inclusionedinuovevariabili;adesempioBrC,parametriottici,variabilii meteo,

tracce…• Confrontocondataset piùcomplessiecompleti;adesempiotramite

strumentazioneonlinecomeAMS,ionionline,OC/EConline…

Grazieperl’attenzione!

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